دکتر لاريجاني در دوران دانشجويي از معافيت تحصيلي براي رفتن به سربازي برخوردار بود، اما به دليل فعاليت سياسي عليه رژيم ستم شاهي اين معافيت لغو شد و بنا به حکم اداره امنيت ساواک قرار شد به سربازي اعزام شود که با پيروزي انقلاب اسلامي مقارن شد.
وي تا خرداد سال 59 تقريباً درسهاي علوم آزمايشگاهي را تمام کرده بود که به علت پيش آمد انقلاب فرهنگي به شهرستان رفت و به عضويت بسيج و پس از آن به عضويت رسمي سپاه انقلاب اسلامي درآمد و مدت 23 ماه در جبهههاي مختلف نبرد حضور داشت. وي با توجه به اينکه مسئوليتهاي مهم در سپاه پاسداران را برعهده داشت اما به ادامه تحصيل و فراگيري علم اهتمام ميورزيد و در مهرماه 1362 وارد دانشکده الهيات دانشگاه تهران شد و مدرک کارشناسي خود را با گرايش فلسفه در سال 67 کسب کرد و بعد از قبولي در دوره کارشناسي ارشد و گذراندن آن در همان رشته با بورسيه دانشگاه امام حسين(ع) در رشته روابط بينالملل موفق به اخذ مدرک دکترا شد. علاقه دکتر منصوري لاريجاني به علوم حوزوي موجب شد، تا سطوح عالي ادامه تحصيل دهد و در سال 1376 مدرک دکتراي عرفان اسلامي را از واحد علوم و تحقيقات دانشگاه آزاد اسلامي اخذ کند.
وي درباره آموزههاي غير دانشگاهي که از محضر اساتيد خود بدست آورده ميگويد: دروس عرفاني را در محضر آيتالله حکمتنيا که مردي بزرگ و اهل عرفان نظري و عملي بود گذراندم فصوص محيالدين و درسهاي اخلاق، مواعظ، مراقبه و محاسبه و مراحل تربيت نفساني را در محضر آيتالله حسنزاده آملي فرا گرفتم و دستورالعملهاي ايشان، هميشه و در همة مراحل زندگي راهنمايم بوده و هنوز خود را شاگرد مکتب عرفاني ايشان و آيتالله حکمتنيا ميدانم. در يادگيري دروس فلسفه نيز سعي کردم که به حد کلاسيک اکتفا نکنم و اسفار ملاصدرا را در محضر دکتر ابراهيمي ديناني آموختم. ايشان فوقالعاده در اين زمينه مسلط اند مخصوصاً در انديشه ابن سينا – شيخ اشراق و ملاصدرا، به دليل اقتضائات شغلي و به دليل اشتغال در سپاه پاسداران در علوم دفاعي نيز بسياري از مکاتب دفاعي را مطالعه کردهام.»